Bajani zog in früher Jugend mit seinen Eltern nach Cuneo im Piemont und später nach Turin, wo er mit kleineren Unterbrechungen aufgrund von Stipendiums- und Rechercheaufenthalten im Ausland bis 2013 lebte. 2013 ging er nach Berlin.[1] Nach seinen ersten beiden Romanen hatte er im Jahre 2005 mit Cordiali saluti (dt. Mit herzlichen Grüßen) seinen ersten großen Erfolg. Danach konzentrierte er sich auf das Schreiben für Theater und Rundfunk. Als Journalist ist er seither für Tageszeitungen wie La Stampa, L’Unità und Il Sole 24 Ore tätig.
2006 folgte eine Reportage über das italienische Prekariat. Bajani verwandte als Titel einen alten Schlachtruf der italienischen Arbeiterschaft Mi spezzo ma non m'impiego (Ich zerbreche, aber ich beuge mich nicht!). Der Roman Se consideri le colpe (dt. Lorenzos Reise) aus dem Jahre 2007 wurde in Italien mehrfach ausgezeichnet. Nach Domani niente scuola (Morgen ist keine Schule) folgte 2010 Ogni promessa (dt. Liebe und andere Versprechen), der 2011 ebenfalls preisgekrönt wurde.
2013 erschien sein Buch Mi riconosci (dt. Erkennst du mich), in dem er in 22 Episoden auf seine langjährige Freundschaft mit dem Schriftsteller Antonio Tabucchi zurückblickt und sich mit dessen Sterben und dem Tod allgemein auseinandersetzt.