Arnauld lehrte von 1643 bis 1656 an der Sorbonne, die er wegen seiner jansenistischen Haltung verlassen musste. Nach dem Tod Saint Cyrans war er Führer des Jansenismus um das Kloster Port-Royal,[2] welches seine ältere Schwester Angélique Arnauld als Äbtissin leitete. Am 17. Juni 1679 floh Arnauld aus Frankreich in die Spanischen Niederlande und blieb dort im Exil bis zu seinem Tod 1694.
Arnauld setzte sich in einer umfangreichen Korrespondenz mit Nicolas Malebranche, Leibniz und Descartes über Philosophie und Logik auseinander. Speziell sein Briefwechsel mit Leibniz über dessen Discours de Métaphysique zwang Leibniz zu einer klaren durchstrukturierten Aussage, aus denen er später die Monadologie und die Theodizee entwickelte. Arnauld hinterließ ein umfangreiches, gegen Jesuiten und Protestanten gerichtetes Schrifttum.[3]
Zusammen mit Claude Lancelot schrieb er die Grammatik von Port-Royal, Grammaire générale et raisonnée, die sich mit dem Einfluss der Grammatik auf den Klang und die Erscheinung von Sprache befasste.
Mit Pierre Nicole verfasste er La logique ou l'art de penser (bekannt als Logik von Port-Royal), ein Buch, das logisches Schließen als Grundvoraussetzung für den Wissensgewinn propagierte. Es war für die Aufklärer des 18. Jahrhunderts von besonderer Bedeutung.
In seiner Schlussbemerkung schreibt Arnauld: „Die größte aller Torheiten besteht darin, seine Zeit und sein Leben auf etwas anderes zu verwenden und nicht auf das, was zur Erringung eines Lebens dient, das niemals enden wird, denn alle Güter und Übel dieses Lebens sind nichts im Vergleich mit denen des anderen.“
Einer der wichtigsten seiner zahlreichen theologischen Traktate ist De la fréquente communion, in dem er sich vor allem gegen die laxe Bußpraxis der Jesuiten wendet und insbesondere die im 18. Jahrhundert weit verbreitete Meinung angreift, Katholiken müssten die Kommunion nur einmal im Jahr (zu Ostern) empfangen.
De la fréquente communion où Les sentimens des pères, des papes et des Conciles, touchant l'usage des sacremens de pénitence et d'Eucharistie, sont fidèlement exposez. Paris : A. Vitré, 1643. online
Grammaire générale et raisonnée : contenant les fondemens de l'art de parler, expliqués d'une manière claire et naturelle. Paris : Prault fils l'aîné, 1754. online
Logique de Port-Royal|La logique ou L'art de penser: contenant outre les règles communes, plusieurs observations nouvelles, propres à former le jugement. Paris : G. Desprez, 1683. online
Nouveaux éléments de géométrie
Des vraies et des fausses idées
Défense de M. Arnauld, vol. 38 et 39 der œuvres complètes
Réflexions sur le nouveau système de la Nature et de la Grâce
Lettres Leibniz-Arnauld
Correspondance Malebranche-Arnauld
Règles du bon sens
La nouvelle hérésie des Jésuites. Paris 1662 (Digitalisat).
Antoine Arnauld, Claude Lancelot: Grammaire générale et raisonnée de Port-Royal Slatkine, Genf 1993, ISBN 2-05-100186-3
Christos Axelos (Hrsg.): Antoine Arnauld und Pierre Nicole: „Die Logik oder die Kunst des Denkens“.WBG Darmstadt 1972; 2., durchges. & um eine Einl. erw. Aufl., ebd.1994, ISBN 3-534-03710-3