Nathalie Dalains Eltern starben 1983, und sie wuchs bei Verwandten in Beirut im Libanon auf. Dalain begann ein Lehramtsstudium an der Universität Paris-Nanterre, gab es aber auf. Sie war mit ihrem Mann Mehdi Belhaj Kacem Mitherausgeberin der kurzlebigen Zeitschrift Revue EvidenZ. Dalain schrieb Rezensionen für die Literaturzeitschrift Le matricule des anges. 2000 erschien unter ihrem PseudonymChloé Delaume ihr erster Roman. Der 2001 veröffentlichte Roman Le Cri du sablier erhielt den Prix Décembre. 2020 wurde sie für den Roman für Le cœur synthétique mit dem Prix Médicis ausgezeichnet.
Delaume war zweimal verheiratet und war eine Zeit mit Daniel Schneidermann liiert.
Mercédès Baillargeon: Le personnel est politique. médias, esthétique, et politique de l'autofiction chez Christine Angot, Chloé Delaume, et Nelly Arcan. West Lafayette: Purdue University Press, 2019, ISBN 978-1-61249-569-9.