Von 1966 bis 1970 war sie Lead-Sängerin von Sérgio Mendes & Brasil ’66. Ihr Album Fool on the Hill war 1968 für den Grammy Award in der Sparte Best Contemporary-Pop Performance, Vocal Duo or Group nominiert.[4] 1982 begann sie eine Solo-Karriere und veröffentlichte seitdem mehrere Latin-Pop-Alben. Für ihr Solo-Debüt Lani erhielt sie 1984 eine Grammy-Nominierung, 1986 konnte sie den Preis für ihr Album Es fácil amar gewinnen.[5] Neben ihrer Musikkarriere schrieb sie Romane und produzierte eine Fernseh-Dokumentation über ihren Mann, den Musiker und Gründer des PlattenlabelsA&M RecordsHerb Alpert.
Nach mehrjähriger Auszeit, die sie u. a. mit der Erziehung ihrer Tochter verbracht hatte, kehrte sie 1998 mit dem Album Brasil nativo ins Rampenlicht zurück. Zuletzt veröffentlichte Lani Hall I Feel You (2011) und Steppin’ Out (2013), jeweils Alben mit ihrem Mann Herb Alpert, mit dem sie seit 1973 verheiratet ist. Für Steppin’ Out erhielt Lani Hall 2014 erneut einen Grammy.[5]