Er ging zusammen mit dem späteren Schauspieler und lebenslangen Freund Don Adams auf die DeWitt Clinton High School in der Bronx. Er schloss die Schule aufgrund der Weltwirtschaftskrise jedoch nicht ab und verdingte sich stattdessen als Stand-up-Comedian für 12 Dollar die Woche in Sheepshead Bay. Storch diente während des Zweiten Weltkrieges in der US Navy zusammen mit Tony Curtis an Bord des U-Boot-Tenders USS Proteus (AS-19).[2]
Neben seinen meist komödiantischen Rollen in Fernsehserien wie F Troop und The Ghost Busters war er als Synchronsprecher für mehrere Cartoon-Sendungen tätig. Im deutschen Sprachraum ist er vor allem durch seine Rolle in einer Folge der Serie Eine schrecklich nette Familie bekannt, in der er sich selbst spielte und die Larry-Storch-Schauspielschule betrieb, die Kelly Bundy besuchte.[3]
Daneben trat Storch am Broadway als Theaterschauspieler in Erscheinung.
Er starb auf den Tag genau sechs Monate vor seinem 100. Geburtstag.
Er wurde in New York City als Sohn von Alfred Storch, einem Immobilienmakler, und dessen Frau Sally Storch (geb. Kupperman), einer Telefonistin, geboren. Storch war verheiratet mit Norma Catherine Greve (* 6. April 1922, geheiratet am 10. Juli 1961, † 28. August 2003)[4] und hat drei Kinder: einen Stiefsohn, Lary May, eine Tochter, Candace Herman, und eine Stieftochter, June Cross. Storch hatte einen jüngeren Bruder, Jay Storch (* 24. April 1924, † 18. Juni 1987), welcher ebenfalls als Schauspieler und Synchronsprecher unter dem Künstlernamen „Jay Lawrence“ arbeitete.