Natasha Bassett wuchs in ihrer Geburtsstadt Sydney auf, wo sie 2007 am Australian Theatre for Young People in Romeo und Julia auf der Bühne stand.[3] Eine Schauspielausbildung erhielt sie am National Institute of Dramatic Art (NIDA).[4] Unter der künstlerischen Leitung von Cate Blanchett trat sie in der Bühnenproduktion Bookends der Sydney Theatre Company auf.[5]
2009 hatte sie im Fernsehfilm Dungoona von Reuben Field eine erste Hauptrolle als Gemma. Es folgten Episodenrollen in australischen Fernsehserien wie Rock, Cops L.A.C., Laid und Wild Boys. 2013 hatte sie in der Serie Camp eine wiederkehrende Rolle als Chloe. 2016 war sie in Hail, Caesar! mit George Clooney und Channing Tatum als Gloria DeLamour zu sehen.[3]
In den deutschsprachigen Fassungen wurde sie unter anderem von Sarah Alles (Camp), Maria Hönig (Hail, Caesar!), Sarah Kunze (Genius: Picasso) sowie von Lea Kalbhenn (Spinning Man – Im Dunkel deiner Seele) synchronisiert.[9]