Nel 1840-1843 pubblicò con i tipi della Stamperia d'Antonio Muratori di Palermo il suo testo più importante, il Saggio teoretico di dritto naturale appoggiato sul fatto, considerato a quel tempo una vera enciclopedia di morale, diritto e scienza politica.
Nel 1850 ricevette da papa Pio IX il permesso di cofondare con il padre Carlo Maria CurciLa Civiltà Cattolica, rivista della Compagnia di Gesù, ove scrisse per venti anni per poi assumerne la direzione nell'ultimo periodo della vita. I suoi oltre duecento articoli pubblicati sulla rivista furono tutti caratterizzati da un contenuto tale da meritargli il titolo di «martello delle concezioni liberali»(Antonio Messineo).
Proponeva di riprendere gli insegnamenti della scuola filosoficatomista. A partire dal 1825 portò avanti questa convinzione, ritenendo che la filosofia soggettiva di Cartesio portasse a errori drammatici nella moralità e nella politica. Argomentava che mentre la differenza di opinioni sulle scienze naturali non ha nessun effetto sulla natura, al contrario idee metafisicamente poco chiare sull'umanità possono portare al caos nella società.
A quel tempo la Chiesa cattolica non aveva una visione sistematica chiara sui grandi cambiamenti sociali apparsi all'inizio del XIX secolo in Europa, la qual cosa portava molta confusione tra la gerarchia ecclesiastica e il laicato. In risposta a tale problema, Taparelli applicò, in maniera coerente, i metodi del tomismo alle scienze sociali. Dalle pagine de La Civiltà Cattolica attaccò la tendenza a separare la legge positiva dalla morale e lo "spirito eterodosso" della libertà di coscienza che, a suo avviso, distruggeva l'unità della società.
Termini chiave della sua opera sono socialità e sussidiarietà. Vedeva la società non come un gruppo monolitico di individui, ma come un insieme di varie sub-società disposte in diversi livelli, ciascuna formata da individui. Ogni livello di società ha sia diritti che doveri, ognuno dei quali deve essere riconosciuto e valorizzato. Ogni livello di società deve cooperare razionalmente e non fomentare competizione e conflitti.
Dopo l'istituzione della Società delle Nazioni, Taparelli d'Azeglio ne vanne considerato un precursore. Sua fu l'idea di un'autorità universale – da lui chiamata "etnarchia" – con il ruolo di tribunale e di arbitrio, che potesse proteggere ogni nazione dalle minacce esterne[5]. Taparelli d'Azeglio continuò a fungere da autorevole guida al pensiero cattolico in materia di pace e guerra ancora nel Novecento[6].
L. Taparelli d’Azeglio, Saggio teoretico di diritto naturale appoggiato sul fatto, 2 voll., Edizioni della «Civiltà Cattolica», Roma 1949 [Palermo 1840].
Luigi Taparelli d'Azeglio, Della nazionalità, Genova, Tipografia de' fratelli Ponthenier, 1847. URL consultato il 3 ottobre 2019.
La Legge fondamentale d'organizzazione nella società, in Gabriele De Rosa, I Gesuiti in Sicilia e la rivoluzione del '48, con documenti sulla condotta della Compagnia di Gesù e scritti inediti di Luigi Taparelli d'Azeglio, Roma, Edizioni di Storia e Letteratura, 1963, pp. 166–188.
La libertà tirannia. Saggi sul liberalesimo risorgimentale, Piacenza, Edizioni di Restaurazione Spirituale, 1960. Raccolta di articoli pubblicati su La Civiltà Cattolica nel 1861, a cura di Carlo Emanuele Manfredi e Giovanni Cantoni; e un'ampia antologia, in Gianfranco Legitimo, Sociologi cattolici italiani. De Maistre - Taparelli - Toniolo, Roma, Volpe, 1963, pp. 137–253.
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