År 1857 genomgick han en religiös kris och anslöt sig till den nyevangeliska riktningen. Vid Carl Olof Rosenius död 1868 blev han redaktör för Pietisten och kom genom att skriva där att utöva stort inflytande. Han utvecklade där 1872 den subjektiva försoningsläran och kom då i konflikt med kyrkans objektiva försoningslära. 1876 avskedades han som Evangeliska Fosterlands-Stiftelsens provinsombud efter att ha firat ett enskilt nattvardsfirande i Uppsala. Detta ledde till att han 1882 tog avsked från prästämbetet. Tillsammans med E.J. Ekman grundade han 1878 Svenska Missionsförbundet (SMF), som 2003 ändrade namn till Svenska Missionskyrkan och 2011 uppgick i Equmeniakyrkan. Ända från början stod Waldenström som en av dess främsta ledare, trots att han inte var närvarande vid det möte då förbundet bildades. 1904 pensionerades han från sin lektorstjänst i Gävle, och blev, först som ordförande och sedan som missionsföreståndare, Svenska Missionsförbundets egentlige ledare. Han var också en tid föreståndare för dess pastorsseminarium på Lidingö, där han avled.
Åren 1884–1905 tillhörde Waldenström andra kammaren, invald i Gävle stads valkrets, och var medlem av konstitutionsutskottet, lagutskottet samt ett flertal kommittéer. Han var även lekmannaombud vid kyrkomötena 1868 och 1905.[14]
Waldenström gav ut ett stort antal mycket spridda och flitigt lästa uppbyggelseböcker. Hans författarverksamhet började i veckotidskriften Stadsmissionären 1862. Detta år publicerade han där ett tjugotal andliga sånger och utgav sin allegoriska skrift Brukspatron Adamsson.
Waldenström genomförde flera resor, några tillsammans med hustrun Mathilda. Bland annat reste han till USA flera gånger; 1889, 1901, 1904, 1905, 1910. Vid resan 1904 besökte han även Kanada. År 1894 gjorde han en resa till Medelhavsområdet och besökte Turkiet, Grekland, Syrien, Palestina och Egypten. När han reste till Kina 1907 besökte han flera av de svenska missionsstationerna[15]. Flera av dessa resor redogjorde han för i sina publikationer (se bibliografi).
P.P. Waldenström avled klockan 21.30 den 14 juli1917 i sitt hem i Missionsskolan i Lidingö. Han jordfästes under stora högtidligheter den 20 juli 1917 av sin forna kollega rektor Gustav Mosesson, som förrättade den första "lekmannajordfästningen", vilket dock direkt efter åtföljdes av en traditionell jordfästning.[14]
Nya Testamentet. Ny öfversättning med förklarande anmärkningar. Pietistens expedition,Centraltryckeriet, 1886. 2 band. 2:a reviderade uppl. 1892
Guds ewiga frälsningsråd. Betraktelse[21] öfwer 1 Kor 1:30. Pietistens expedition. 3 band 1882. 54 betraktelser.
Predikningar öfwer Swenska kyrkans nya högmessotexter. Med C.O. Rosenius. 1:a årgången, 2 uppl 1874.
Predikningar öfwer Swenska kyrkans nya högmessotexter. Med C.O. Rosenius. 2:a årgången, 2 uppl 1879.
Genom norra Amerikas Förenta stater: reseskildringar. Chicago, Illinois, The Mission Friends Publishing Co:s förlag, 1890, viii, 615, 3 s, respektive Stockholm, Pietisten, 1890, viii, 615, (1) s, ill.[21]
Brukspatron Adamsson eller Hvar bor du? Ill af Jenny Nyström. Pietistens expedition, 5 uppl 1891.
Till Österland: skildringar från en resa i Turkiet, Grekland, Syrien, Palestina, Egypten samt på Sinaihalfön hösten och vintern 1894. Stockholm, Nornan, 1895-1896, 800, viii s, 25 planscher, respektive 1900-1901, 800 s.[21]
Stycken af Lifwets Ord. Ett bibelord med utläggning för hwar dag i året. Pietistens expedition. 1898
Davids Psalmer med utläggning. 1:a delen 1900.
Nya färder i Amerikas förenta stater: reseskildringar med 190 illustrationer. Stockholm, Nornan, 1902-1903, 540 s.[21]
Genom Canada. Reseskildringar från 1904. Stockholm, Nornan, 1905, 99 s.[21]
Till Kina: Reseskildringar. Stockholm, Nornan, 1907-1908, 356 s.[21] Dekorerat klotband med blå, ljusbrun, beige eller vit grundfärg förekommer.[22]
Anderson, Philip J. ”Paul Peter Waldenström and America: Influence and Presence in Historical Perspective.” The Covenant Quarterly Vol. LII, No. 4 (1994) 2-21.
Clifton-Soderstrom, Michelle A. ”’Happily Ever After?’ Paul Peter Waldenström: Be ye reconciled to God” Ex Auditu Vol. 26 (2010) 91-106.
Dahlén, Rune W. ”Waldenström’s View of the Bible.” The Covenant Quarterly Vol. LII, No. 4 (1994) 37-52.
Frisk, Donald C. ”The Work of Jesus Christ.” Covenant Affirmations: This We Believe. Chicago: Covenant Press, 1981. 89-106.
Karl A. Olsson, By one spirit: a history of The Evangelical Covenant Church of America. Chicago: Covenant Press, 1962.
Phelan, John E. Jr. “Reading Like a Pietist.” The Swedish-American Historical Quarterly Vol. LXIII, Nos. 2-3 (2012) 202-224.
Safstrom, Mark. “Defining Lutheranism from the Margins: Paul Peter Waldenström on Being a ‘Good Lutheran’ in America.” The Swedish-American Historical Quarterly Vol. LXIII, Nos. 2-3 (2012) 101-134.
Safstrom, Mark. ”Making Room for the Lost: Congregational Inclusivity in Waldenström’s Squire Adamsson.” The Covenant Quarterly Vol. LXXI, Nos. 3-4 (2013) 52-72.
Safstrom, Mark. “The Religious Origins of Democratic Pluralism: Paul Peter Waldenström and the Politics of the Swedish Awakening 1868-1917.” PhD diss., University of Washington, 2010. Tryckt Eugene 2016
Waldenstrom, P.P. Excerpts from devotional works, translated by Pietisten. [2]