Angela Scoular wurde hauptsächlich durch ihre Rollen in zwei James-Bond-Filmen bekannt. Sie gehörte zu den wenigen Schauspielerinnen, die in zwei Bond-Filmen unter verschiedenen Produktionsfirmen auftrat. Sie spielte 1967 in der Bond-Parodie Casino Royale die Rolle der Buttercup und 1969 in dem von Eon Productions produzierten James Bond 007 – Im Geheimdienst Ihrer Majestät neben dem Bond-Darsteller George Lazenby die Rolle der Ruby Bartlett. In Charles Chaplins einzigem Farbfilm Die Gräfin von Hongkong, einer britischen Filmkomödie aus dem Jahr 1967, spielte sie neben Marlon Brando und Sophia Loren ein Society Girl. In der britischen Filmkomödie Ein blinder Passagier hat’s schwer aus dem Jahr 1970 spielte sie, neben ihren späteren Ehemann Leslie Phillips, die Rolle von dessen Freundin Ophelia O’Brien. In den folgenden Jahren hatte sie mehrere Rollen in britischen Fernsehserien wie Mit Schirm, Charme und Melone, Gene Bradley in geheimer Mission oder die Rolle der Lady Agatha Shawcross in You Rang, M’Lord?. Mitte der 1990er Jahre verabschiedete sie sich mit zwei Auftritten in der Fernsehserie As Time Goes By aus dem Film- und Fernsehgeschäft.
Im März 2009 wurde bei ihr Darmkrebs diagnostiziert.[2] Am 11. April 2011 starb Angela Scoular im Alter von 65 Jahren in London, wobei man von einem Suizid ausging.[1][3]