Möller wurde 1928 in Berlin als Sohn eines schwedischen Optikermeisters und seiner deutschen Frau geboren[3]. Er übernahm schon als Kind Filmrollen. So spielte er in der Märchenverfilmung Hänsel und Gretel von 1940 den Hänsel und übernahm danach weitere Nebenrollen, unter anderem in den NS-PropagandafilmenKopf hoch, Johannes! (1941), Die Degenhardts (1943) und Junge Adler (1944). Von 1943 bis 1944 wurde er am Schauspielstudio Lyda Wegener ausgebildet und spielte danach an verschiedenen Berliner Theatern. In der Spielzeit 1945/46 gehörte er zum Ensemble des Staatstheaters Kassel. Ab 1947 arbeitete er in Berlin am Schlossparktheater, später an den Münchner Kammerspielen.
In Filmen der 1950er Jahre war Möller häufig in Rollen als netter junger Mann zu sehen. Bekanntheit erlangte Möller 1955 an der Seite von Liselotte Pulver als Student Andreas in Ich denke oft an Piroschka nach dem gleichnamigen Roman von Hugo Hartung. Über seine Rolle in diesem Film sagte er später einmal: „Eigentlich hätte ich nur den einen Film drehen müssen, alle anderen Filme mit mir sind in Vergessenheit geraten.“[4]
Ab 1954 war er mit der Schauspielerin Brigitte Rau verheiratet, mit der er drei Kinder hatte. Nachdem die Familie mehrfach die Wohnorte gewechselt hatte, ließ sie sich im Londoner Künstlerviertel Hampstead nieder.[5] In den 1960er Jahren spielte Möller auch in England, allerdings blieben die meisten seiner Rollen im englischsprachigen Raum klein. In Deutschland war er ab den 1960er-Jahren nur noch selten im Kino, dafür häufiger im Fernsehen zu sehen. 1972 und 1976 verkörperte er Adolf Hitler in zwei Filmen einer tschechoslowakischen Filmtrilogie. 1979 wurde Möller in London wegen im Affekt verübten Totschlags an seiner Frau zu fünf Jahren Haft verurteilt, von denen er zwei in Großbritannien verbüßte.
Nach seiner Entlassung im November 1981 kehrte er nach Deutschland zurück, spielte wieder Theater und trat auch im Fernsehen auf. 2005 feierte er ein Comeback mit dem Film Oktoberfest. Seit 2003 war er mit seiner langjährigen Lebensgefährtin Christiane Hammacher verheiratet. Mit ihr trat er gemeinsam in einer Bühnenfassung von LoriotsDramatischen Werken, einer Produktion der Komödie im Bayerischen Hof, auf, die auch als Gastspiel im deutschsprachigen Raum gezeigt wurde. Gunnar Möller stand noch bis ein Jahr vor seinem Tod für verschiedene Film- und Fernsehproduktionen vor der Kamera.
Möller wurde 2011 zum ordentlichen Ehrenmitglied der „Europäischen Kulturwerkstatt“ (EKW) in Berlin berufen. Die öffentliche Berufung fand anlässlich der Premiere der neuen Fassung von Ich denke oft an Piroschka im Jahr 2011 in Heidenheim an der Brenz statt.
Gunnar Möller starb im Alter von 88 Jahren und fand seine letzte Ruhestätte auf dem Parkfriedhof Lichterfelde.[6]
Kay Weniger: Das große Personenlexikon des Films. Die Schauspieler, Regisseure, Kameraleute, Produzenten, Komponisten, Drehbuchautoren, Filmarchitekten, Ausstatter, Kostümbildner, Cutter, Tontechniker, Maskenbildner und Special Effects Designer des 20. Jahrhunderts. Band 5: L – N. Rudolf Lettinger – Lloyd Nolan. Schwarzkopf & Schwarzkopf, Berlin 2001, ISBN 3-89602-340-3, S. 507 f.