Põllu tuli eesti kunsti ja kunstiellu 1962. aastal, mil ta asus äsjadiplomeeritud klaasikunstnikuna tööle Tartu Riikliku Ülikooli kunstikabineti juhataja ametisse. Algul oli ta Tartu pallaslikus kunstielus kui nn Tallinna saadik, kes tõi ülikoolilinna avangardismihõngu ning viljeles op-, pop- jm moodsat kunsti.
Põllu energilisel suunamisel kujunes kunstikabinetist oluline alternatiivne kultuurikeskus, kus kunstitegemise kõrval tõlgiti ja paljundati kunstiteoreetilisi tekste, diskuteeriti, korraldati väljasõite ja näitusi. 1967. aastal loodi tema algatusel kunstirühmitus Visarid. Kui üheks ülikooli interdistsiplinaarseks mõttekeskuseks kujunenud kunstikabinet 1973. aastal peahoone lähedusest Tiigi tänavale viidi ja oma tähtsuse vaimse liidrina kaotas, lahkus Põllu Tallinna, kus muutus ka tema kunstnikukäekiri.
1975. aastast oli ta Eesti NSV Riikliku Kunstiinstituudi õppejõud (dotsent – 1978; professor – 1988).[2] Juba ülikoolilinnas olid tekkinud sidemed fennougristidega ja Põllu oli käinud õppereisidel sugulasrahvaste juures. Põllu korraldas etnograafilisi uurimisreise soome-ugri ja samojeedi rahvaste juurde ning on üldistanud neid teoses "Kümme soome-ugri uurimisreisi".[2]
1996. aastal asutas Kaljo Põllu kunstirühmituse YDI.
Kaljo Põllu oli pidevas muutumises loovkunstnik ning eesti kunstielu võimas uuendaja ja teoreetik. Kutsumuselt õppejõud ja hariduselt klaasikunstnik, oli Põllu ka üks tähelepanuväärsemaid eesti graafikuid 1960.–1980. aastatel. Pealkirja "Eesti maastik" all teostas Kaljo Põllu alates 1973. aastast vähemalt 30 erinevat sügavtrükki. Samaaegsete suurte graafikasarjade ("Kodalased", "Kalivägi" jt) kõrval olid maastikugravüürid neile eeltööks ja kujutamisobjektiga kontaktihoidmiseks. Eesti maastiku kujund kasvas Kaljo Põllu graafikas suurejooneliseks, samas lihtsaks arhetüübiks. Metsotintomaastikud moodustavad tema loomingus unikaalse graafikasarja.[3]
Idüll, mütoloogiline tegevusväli ja vaimne maastik – need on iseloomustused, mida võib kasutada Kaljo Põllu lehtede puhul − viitavad prantsuse, leedu ja soome 19. ja 20. sajandi vahetuse sümbolismile. Põllu jäi aga siiski tugevalt seotuks kodumaise realiteediga, nii on tema kujutatud Jägala juga (1979), Põhja-Eesti pankrannik (1981), järved (1987), kivilabürint ("Saatus", 1987), Lõuna-Eesti kuppelmaastik jm täiesti äratuntavad. Antiikjumalate, nümfide ja saatürite asemel valitseb maastikku hiidnaine – Taevalik Maailma Esiema –, kelle kehavormid korduvad rünkpilvedes ja küngastes. Maastikul tegutsevad selle juurde kuuluvad põhjamaised loomad ja linnud – metssiga, rähnipere jne. Üks läbiv sümbolistlik element Kaljo Põllu graafikas on päike, pimeduse vastand.[3]
Graafikas on kõige enam tuntud Põllu sarjad "Kodalased" (25 lehte, 1973–1975), "Kalivägi" (65 lehte, 1978–1984), "Taevas ja maa" (40 lehte, 1987–1991) jt. Neis arendas kunstnik välja soome-ugri mütoloogiale toetuva isikliku kunstikontseptsiooni, jõudes välja eksistentsiaalsete küsimusteni: Kust me tulime? Kes me oleme? Kuhu me läheme? Graafiliste kompositsioonide loomisel kasutas ta sageli üksikelemente "Eesti maastiku" sarjast (hiidpuu, paeklint jne).[3]
Kaljo Põllu on loonud modernistlikke kolmemõõtmelisi objekte, sotsiaalse sisuga graafikat, maale, eksliibriseid, illustreerinud ka Lennart Meri raamatuid, avaldanud uurimusi kaljukunstist jne. Ta oli Eesti Kunstiakadeemia ja Jyväskylä Ülikooli audoktor ning 2007. aastal Tartu Ülikooli rahvusmõtte auhinna laureaat.
1959. aastal esmaesinemine (akvarellid) avalikul näitusel (vabariiklik noorte kunstnike tööde näitus Tallinna Kunstihoones). Ühisnäitustel esinemisi on olnud sadu, nii Eestis kui ka välismaal. Viimaste esinemiste seas olid 2007 Eesti graafikute suurnäitus ülemaailmse graafikasündmuse IMPACT ajal soolalaos (3 tööd), valik Eesti graafikat Eesti Suursaatkonnas Moskvas (3 tööd) ning 2008 Eesti graafikanäitus Riias (3 tööd).
1990 – Stockholmis asuv Suomi Gallery, Folkens Museum Stockholmis (Rootsi); Reykjaviki Põhjala Maja (Island); VII rahvusvahelise fennougristide kongressi ajal Debrecenis (Ungari)
1991 – Oulu linnaraamatukogus, Jyväskylä Ülikooli kunstigaleriis "Pinacotheca"; Szombathelys (Ungari)
1992 – Qaqortoq (Gröönimaa/Taani); Seattle ja Hancock-Michican (USA); Pariisi Ülikooli Sorbone’i keskus (Prantsusmaa)
1995 – Soome Vabariigi Suursaatkond Pariisis (Prantsusmaa), Museum für Völkerkunde Viinis (Austria), VIII Rahvusvahelise Fennougristide kongressi ajal Jyväskyläs (Soome), Barcelona Ülikoolis (Hispaania)