Af Ursin väitteli Helsingin yliopistossa filosofian tohtoriksi antiikin roomalaisten sotataidosta (De castris Hygini, 1881), mutta hänen dosentinväitöskirjansa hylättiin, ja hänen haaveilemansa akateeminen ura jäi siihen. Hän toimi Viipurissa ja Turussa klassisten kielten lehtorina. Ursin oli sukunsa edustaja aatelissäädyssä valtiopäivillä1891, 1894, 1897, 1899, 1900, 1904–1905 ja 1905–1906.[1]
Af Ursin oli Viipurin työväenyhdistyksen perustajia 1886 ja Turun työväenyhdistyksen puheenjohtaja 1891–1900.[1] Vuoteen 1899 nuorsuomalaisilla oli enemmistö työväenyhdistyksissä ja useimmat yhdistykset olivat liberaaleja, mutta tuolloin sosialistit (kuten af Ursin) saivat enemmistön. Muualla Euroopassa vastaava oli tapahtunut jo aiemmin. Myös af Ursin oli pitkään nuorsuomalaisen puolueen aktiivi ennen liukumistaan sosialistiksi.
Ursin oli Suomen työväenpuolueen puheenjohtaja puoli vuotta 1899–1900. Eron taustalla olivat ensisijaisesti arvovaltakysymykset ja valtataistelu, eivät niinkään linjariidat. Hän erosi myös Turun työväenyhdistyksestä.[1]
Af Ursin valittiin ensimmäiseen eduskuntaan vuonna 1907 Hämeen läänin pohjoisesta vaalipiiristä. Kansanedustajana hän toimi vain yhden kauden, vuonna 1908 pidettyihin eduskuntavaaleihin saakka. Hänet valittiin vaalikauden alussa eduskunnan ensimmäiseksi varapuheenjohtajaksi sekä suuren valiokunnan, perustuslakivaliokunnan ja työväenasiainvaliokunnan jäseneksi. Eduskunnan joulutauon jälkeen häntä ei valittu enää tärkeimpiin valiokuntiin.[1]
Marjatta Rahikainen on väitöskirjassaan N. R. af Ursin: Aatelismies Suomen työväenliikkeessä (1986) päivittänyt af Ursinin mainetta ja myyttiä. Hänen mukaansa af Ursinia koskeva tutkimus on perustunut pääasiassa tämän omiin kirjoituksiin.[2]
Helppotajuisia esitelmiä 1: Snellmanista ja Runebergista. Wickström, Helsinki 1887.
Om den politiska rösträttens utvidgning och röstskalans sänkning. Åbo 1895.
Rahan kehityksestä ja merkityksestä kansallistaloudelliselta ja historialliselta kannalta. Auran uusi yhtiö, Turku 1895.
Työväenkysymyksiä. 1. Turku 1897.
Työväenkysymyksiä. 2. Tekijä, Turku 1899.
Työväenkysymyksiä. 3. Tampere 1899.
Työväen ammatillisesta ja poliittisesta liikkeestä Euroopan suurissa sivistysmaissa. Työväen kirjasto, Kansan Lehden julkaisuja 2. Tampere 1900.
Työväen kysymyksiä. 4. Sampo. Tampere 1902.
Työväenkysymys Suomessa. Yhteiskunnallisia kysymyksiä 20. Otava, Kuopio 1902.
Arbetarfrågan i Finland: Från finskan på föranstaltande af Finlands svenska arbetarförbund. Otava 1903.
Die Arbeiterfrage Finnlands. Mayer & Müller, Berlin 1904.
Muistelmia matkoilta pohjoiseen ja etelään 1. Antti Hautala, Vaasa 1904.
Kaksi puhetta äänioikeudesta: Suomen työväenpuolueen perustamisen muistoksi 20.7.1905 toimitettu julkaisu. Reino Drockila, Oulu 1905.
Tulevaisuutta kohti: Sosiaalipoliittisia esitelmiä. Suomeksi julkaissut N. R. af Ursin. Otava 1905, 2. painos 1906. (Painoylihallitus takavarikoi teoksen 1. painoksen.)
Työväen kysymyksiä. 5. Sampo. Tampere 1905.
Muistelmia matkoiltani Pohjoiseen ja Etelään 2. Ystäviänsä varten julkaissut N. R. af Ursin. Kustannusyhtiö Osmo, Kotka 1907.
Puhe Tampereen työväenyhdistyksessä 17. 2. 07: Turun työväen yhdistyksessä 24. 2. 07. Turku 1907.
Puhe Turun köyhälistön vappujuhlassa. Turku 1908.
Pohja: Puheita ja kirjoituksia. Sosialistin kirjapaino-osuuskunta, Turku 1909.
Saksan sosiaalidemokratia: Sen vaiheet, oppi ja rakenne. Otava 1909.
Kansansivistysharrastuksia ulkomailla: Kansankirjastoista ja kansanopistoista. Otava 1910.
Eräs luentomatka. Tekijä, Turku 1912.
Proletaariaatteita: Kokoelma kirjoituksia. Suomalainen sosialistinen kustannusyhtiö, Fitchburg, Mass. 1914.
Suomen työväenliike: Historiallinen katsaus. Sosialistin kirjapaino-osuuskunta, Turku 1918, 1922.
Raittius ja työväki. Tekijä, Hämeenlinna 1923.
Työväen runokirja. Runot poiminut N. R. af Ursin. Runopukuun sovittanut Hilja Pärssinen ym. Kokoilija, Hämeenlinna 1924.
Die Arbeiterbewegung in Finnland. N. R. af Ursin und Karl H. Wiik. Leipzig 1926.
Testamenttini Suomen köyhälistölle: Kirjoitelmia eri ajoilta. Kansanvalta, Helsinki 1926.
Valistusaineksia Suomen työväelle. Hämeen Kansa, Hämeenlinna 1930.
Rahikainen, Marjatta: N. R. af Ursin: Aatelismies Suomen työväenliikkeessä. (Diss. Historiallisia tutkimuksia, 135) Helsinki: Suomen historiallinen seura, 1986. ISSN 0073-2559ISBN 951-9254-80-3
Rahikainen, Marjatta: ”Ursin, Nils Robert af (1854–1936)”, Suomen kansallisbiografia, osa 10, s. 178–179. Helsinki: Suomalaisen Kirjallisuuden Seura, 2007. ISBN 978-951-746-451-2Teoksen verkkoversio.
[De castris Hygini Nils Robert af Ursin,] Ylioppilasmatrikkeli 1853–1899