Pendant la Première Guerre mondiale, il rejoint en 1914 l'armée belge. Blessé, il est hospitalisé en Hollande et y passe le reste de la guerre comme réfugié à Voorburg près de La Haye, où il expose pour la première fois ses peintures en au Cercle Hollando-Belge.
À Voorburg, il commence à se plonger dans les mathématiques, qui selon ses convictions, permettraient de représenter le grand mystère de l'univers en des formes mesurables. Il se consacre à l'étude de la géométrie, la physique et la cosmologie et plaide pour un art conforme aux relations mathématiques pures.
À partir de 1917, il crée des œuvres abstraites purement géométriques.
Ses compositions en forme de treillis paraissent de loin tout à fait arbitraires, mais la disposition des lignes et des plans est presque entièrement déterminée par certaines relations mathématiques.
La nature de la couleur est déterminée par la taille du volume chromatique. Contrairement à Mondrian, il passe graduellement d’une dominante de lignes droites et d’angles à la peinture d'autres formes géométriques telles que des cercles et des ovales. En dehors des couleurs primaires (magenta, cyan et jaune), il utilise aussi des mélanges de couleurs.
C’est ainsi qu’il s’éloigne de l’idiome puriste de De Stijl et qu’il quitte le groupe en 1921.
Vantongerloo a également introduit au sein du Groupe De Stijl la plupart des sciences exactes.
Il essaye de retrouver les lois de la couleur en reliant entre elles des harmonies de sons et de couleurs.
En 1919, il déménage avec sa femme néerlandaise Tine à Menton dans le sud de la France et subvient à ses besoins avec des bustes en bronze et des peintures traditionnelles.
Il rencontre Max Bill qui organise plusieurs de ses expositions.
En 1924, il publie le pamphlet L'Art et son avenir'.
Dans les années 1920 et 1930, il mène des recherches sur les proportions spatiales et volumétriques et les applique dans des « constructions sphériques » ou « inter-relations de masses ».
Vantongerloo a été le premier à utiliser les principes esthétiques du néoplasticisme à la sculpture.
Il conçoit également des aéroports, des ponts et autres infrastructures, mais aucun de ses plans et conception architecturale n'a jamais été exécuté. En 1931, il en vient à renoncer à ses ambitions dans ce domaine.
Au milieu des années 1940, il utilise des lignes de plus en plus courbes dans des séries de sculptures très fines avec des barres courbes en fer, en nickel et en argent.
Il appelle ces œuvres Espace sans fin ou Élément cosmique. Ce sont des sculptures en fil métallique qui suggèrent l'espace et la dynamique.
En 1943, sa première exposition solo a lieu à la Galerie de Berri à Paris.
À partir de la fin des années 1940, il travaille plus avec des formes organiques plus intuitives en plexiglas qui le conduisent aux concepts cosmiques d'espace, d'infini, de mouvement, etc. Il expérimente de nouveaux matériaux tels que le plexiglas, pour créer des constructions transparentes représentant des galaxies et l'infini cosmique.
Constructie in de atmosfeer. (Construction dans l'atmosphère)1918. Collection privée. Dépeint comme Beeldje in Theo van Doesburg (1919). Drie Voordrachten over de Nieuwe Beeldende Kunst. Amsterdam: Maatschappij voor Goede en Goedkoope Lectuur, p. 98[15].
Constructie uit een ovaal (Construction à partir d'un ovale). 1918. Peinture bleue, jaune et rouge Acajou). 17 × 7 × 7 cm. Collection privée[16].
Rapport des volumes. 1919. Grès. 22,5 × 13,7 × 13,7 cm. Londres, Tate Modern. Voir Tate Online.
Construction des rapports des volumes émanant du carré inscrit et le carré circonscrit d’un cercle. 1924. Peinture blanche, béton coulé. Venise, Collection Peggy Guggenheim. Hauteur 30 cm, largeur 25,5 cm. Voir Peggy Guggenheim Collection.
↑Georges Vantongerloo (décembre 1919) 'Réflexions (III). La Science, l'Homme de Science, le Vrai', De Stijl, 3e volume, numéro 2, p. 21. Voir Digital Dada Library.