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Apprenti chez Patrick-Louis Biancone, il monte ses premières courses professionnelles en et se fait rapidement remarquer, ce qui lui vaut d'être engagé par François Boutin pour monter les chevaux de l'écurie Lagardère. Devenu un top jockey, il remporte de nombreuses courses de groupe, dont le Prix de l'Arc de Triomphe en 1990, en selle sur Saumarez. Partenaire du phénomène Arazi en 1991, il quitte la France pour monter à Hong Kong, puis revient de 1993 à 2001, où il obtient un contrat de première monte pour l'écurie Aga Khan, entraînée par Alain de Royer-Dupré, pour le compte duquel il remporte de nombreux classiques. Au cours des années 2000, il retourne à Hong Kong, où il jouit d'une grande notoriété, tout en revenant régulièrement en France pour participer aux grandes épreuves. Il compte à son palmarès une soixantaine de groupe 1, ce qui en fait l'un des jockeys les plus titrés de sa génération. Le 13 juillet 2024, il annonce la fin de sa carrière de jockey, à 57 ans, et le début de sa carrière d'entraîneur.
Gérald Mossé s'est marié avec la femme d'affaires et entrepreneure Caroline Margeridon avec laquelle il a eu deux enfants, Alexandre et Victoire ; le couple a divorcé quelques années après la naissance des enfants[1].