Membre de Plaid Cymru, il se fait élire en 2011 dans la région électorale de North Wales ; il est reconduit aux scrutins de 2016 et de 2021. Initialement à l’arrière-ban à son entrée dans l’Assemblée galloise, il est nommé président du comité des Finances de la chambre en 2018, puis, à compter de 2021, il dirige celui du Changement climatique, de l’Environnement et des Infrastructures. À la suite de la démission d’Adam Price, il dirige brièvement Plaid Cymru, de façon intérimaire.
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Sous la direction de Leanne Wood, il est d’abord nommé porte-parole à l’Environnement, au Logement et à la Régénération en 2012, puis, aux Communautés durables, à l’Énergie et à l’Alimentation en 2014[3],[4].
À la suite du renouvellement de 2016, il devient ministre fantôme de l’Éducation. Toutefois, en 2018, lorsqu’Adam Price succède à Leanne Wood dans la direction du groupe nationaliste, Llyr Gruffydd est désigné responsable des portefeuilles de l’environnement et des affaires rurales[5],[6].
Direction de comités : des Finances (2018) au Changement climatique (2021)
À la suite de l’annonce de la démission d’Adam Price de sa position de chef du parti lors du comité national exécutif du , les membres du groupe de Plaid Cymru sont invités à proposer un candidat pour sa succession. Le lendemain, les élus nationalistes choisissent Llyr Gruffydd comme dirigeant intérimaire. Aussi, le , les instances du parti entérinent son élection ; il entre en fonction au [8],[9],[10],[11].