Գրել է մանկավարժական–մեթոդական բազմաթիվ աշխատություններ։ Առանձնակի կարևորություն ունի նրա «Ուսումն մայրենի լեզվի» Ա, Բ, Գ, Դ տարիների համար դասագրքերը, որոնցից առաջինը շուրջ 40 տարի (1875-1916) եղել է ամենատարածված այբբենարանը հայկական դպրոցներում։
1869 թվականին «Արարատ» ամսագրի առաջին համարներում հրապարակել է «խորհրդածություն դաստիարակության վերաբերյալ» հոդվածաշար։
Աղայանը մասնավորապես զբաղվել է տարրական ուսուցման հարցերով և մշակել մայրենի լեզվի ուսուցման ու գրագիտության մեթոդիկա։ Հենց այդ սկզբունքներով են կազմված նրա «Արևիկ» այբբենարանը, տարրական դպրոցի չորս տարիների «Ուսումն մայրենի լեզվի» («Մայրենի լեզու» Ա, Բ, Գ, Դ) դասագրքերը, իսկ «Ուսումն մայրենի լեզվի, պատկերավոր, այբբենարան և առաջին ընթերցարան»–ը 1875–1916 թվականների միջոցում լույս է տեսել 33 անգամ, գրեթե վերահրատարակվելով ամեն տարի։ Դրանցում ներկայացված են բանաստեղծություններ, պատմվածքներ, առակներ, հեքիաթներ և այլն։
1869 թվականի մայիսից ստանձնելով «Արարատ» հանդեսի խմբագրի պաշտոնը, առաջին իսկ համարում զետեղում է «Մի քանի խոսք մեր սիրելի ազգակիցներին» առաջնորդող հոդվածը, նվիրված աշխատանքի գովքին։
Ղազարոս Աղայանը նաև ԹիֆլիսումՀովհաննես Թումանյանի կողմից ստեղծված Վերնատուն գրական խմբակի մշտական անդամներից էր։ Վերնատան մշտական անդամները շաբաթը մեկ-երկու անգամ հավաքվում էին Հովհաննես Թումանյանի տանը՝ իրար տեսնելու, զրույց անելու։ Այս հանդիպումների ընթացքում մեծ գրողները ընթերցում ու քննարկում էին համաշխարհային գրականության դասական և նոր հեղինակների գործերը, ինչպես նաև իրենց գործերն էին ներկայացնում ընդհանուր քննադատման։
Հրայր Մուրադյան, Ղազարոս Աղայան (կյանքը և գործը), Երևան, Հայպետհրատ, 1941, 114 էջ։
Արսեն Տերտերյան, Հայ հայրենասեր գրողներ (երկու դիմագիծ։ 1. Հ. Թումանյանի հայրենասիրական պոեզիան։ 2. Ղ. Աղայանը և ժողովրդական հերոսությունը), Երևան, Երևանի համալսարանի հրատարակչություն, 1942, 140 էջ։
Հայ նոր գրականության պատմություն, հատոր 3 (հատորում զետեղված է «Ղազարոս Աղայան» գլուխը, որը գրել է Ասատուր Ասատրյանը), Երևան, ՀՍՍՀ ԳԱ, 1964, էջ 270-326։
Աստվածատրյան Վ., Աղայանը մանկավարժ, Երևան, 1947։
Ավթանդիլյան Ա., Ղազարոս Աղայանի աշխարհայացքը, Երևան, 1983։
Ղազարոս Աղայան (1840-1911) (Մատենագիտություն), Երևան, 1972։
Ղազարոս Աղայանը ժամանակակիցների հուշերում, Երևան, 1967։
Այս հոդվածի կամ նրա բաժնի որոշակի հատվածի սկզբնական կամ ներկայիս տարբերակը վերցված է Քրիեյթիվ Քոմմոնս Նշում–Համանման տարածում 3.0 (Creative Commons BY-SA 3.0) ազատ թույլատրագրով թողարկված Հայկական սովետական հանրագիտարանից (հ․ 1, էջ 243)։