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Dopo alcune esperienze televisive, con apparizioni nelle serie Goodyear Television Playhouse (1957) e La città in controluce (1959-1960), ebbe il suo primo ruolo di rilievo, quello di Yoav, nel kolossal Exodus (1960) di Otto Preminger. Nello stesso anno debuttò nella serie che gli avrebbe dato la celebrità, Route 66, che interpretò per tre stagioni, dal 1960 al 1963, nel ruolo di Buz Murdock accanto a Martin Milner. I due interpretano una coppia di amici che viaggiano attraverso gli Stati Uniti sulla celebre Route 66 a bordo di una Chevrolet Corvette, e ogni tappa del loro viaggio è oggetto di vicende e incontri inattesi.
Malgrado il grande successo, Maharis abbandonò la serie prima di completare la terza stagione, e il suo posto venne rilevato da Glenn Corbett, che affiancò Milner nel ruolo di Linc Case. Maharis proseguì la carriera tentando di affermarsi sugli schermi cinematografici in film quali La doppia vita di Sylvia West (1965), Stazione 3: top secret (1965), L'uomo che uccise il suo carnefice (1967), Cominciò per gioco... (1967), Non uccidevano mai la domenica (1969), Bruciatelo vivo! (1969), ma senza raggiungere lo status di divo del cinema. Durante gli anni sessanta continuò a recitare anche in televisione, alla quale tornò a pieno ritmo all'inizio del decennio successivo con la partecipazione alla serie The Most Deadly Game, che interpretò in 12 episodi tra il 1970 e il 1971, nel ruolo del criminologo Jonathan Croft.
Durante gli anni settanta recitò in altre serie come Mistero in galleria (1971), Missione impossibile (1973), Barnaby Jones (1973), Marcus Welby (1974) ed Ellery Queen (1976). In quest'ultima serie apparve nell'episodio L'albero di Giuda, nei panni del dottor Anthony Bender, un medico dell'alta società newyorkese sospettato della morte di un ricco faccendiere.
Abbandonata quasi del tutto la carriera sul grande schermo, anche durante i tardi anni settanta e gli anni ottanta, Maharis lavorò pressoché esclusivamente per la televisione e fu guest star in numerosi telefilm quali Kojak (1977), La fuga di Logan (1978), Fantasilandia (1978-1982), Matt Houston (1984), La signora in giallo (1990). La sua ultima apparizione sulle scene risale al 1993 nel film Alter ego.
Maharis fu anche un cantante di successo durante il suo periodo di maggior fama negli anni sessanta, registrando numerosi album di musica pop.