1998 trat Aya Hirano der Tokyo Child Theatrical Group, einer Abteilung der Space Craft Group, bei und spielte in einigen Werbespots mit, bevor sie 2001 ihre erste Rolle als Seiyū in der Anime-Serie Tenshi no Shippo hatte. Es folgten weitere Rollen als Seiyū in Animes wie Kiddy Grade, Beyblade oder Eyeshield 21. Ihren großen Durchbruch als Synchronsprecherin hatte sie aber 2006 in der Rolle der Haruhi Suzumiya in der Serie Die Melancholie der Haruhi Suzumiya. Ihre Single Bōken Desho Desho? enthielt auch das von ihr gesungene Opening der Serie und erreichte Platz 10 in den Oricon-Charts.[1]
Es folgten weitere Rollen in bekannten Animes wie NANA oder Death Note. Bei den 2007 erstmals verliehenen Seiyū Awards gewann sie den Preis in der Kategorie Bester Newcomer (weiblich) für ihre Darstellung der Haruhi Suzumiya. Sie war außerdem für dieselbe Rolle auch in den Kategorien Bester Hauptdarsteller (weiblich) und als Bester Nebendarsteller (weiblich) nominiert. Auch auf der Tokyo International Anime Fair konnte sie 2007 die Auszeichnung als Beste Synchronsprecherin für die Rolle der Haruhi Suzumiya gewinnen.
2007: Seiyū Award in der Kategorie Bester Newcomer (weiblich) für ihre Rolle als Haruhi Suzumiya zusammen mit Yui Kano
2007: Tokyo Anime Award in der Kategorie Bester Synchronsprecher für ihre Rolle als Haruhi Suzumiya
2007: Nominierung für den Seiyū Award in der Kategorie Bester Hauptdarsteller (weiblich) für ihre Rolle als Haruhi Suzumiya
2007: Nominierung für den Seiyū Award in der Kategorie Bester Nebendarsteller (weiblich) für ihre Rolle als Misa Amane in Death Note
2007: Nominierung für den Seiyū Award in der Kategorie Beste musikalische Darbietung für die Single Bōken Desho Desho? (Vorspanntitel von Suzumiya Haruhi no Yūutsu)
2007: Nominierung für den Seiyū Award in der Kategorie Beste musikalische Darbietung für die Single Hare Hare Yukai (Abspanntitel von Suzumiya Haruhi no Yūutsu) zusammen mit Minori Chihara und Yūko Gotō
2008: Seiyū Award in der Kategorie Bester Hauptdarsteller (weiblich) für ihre Rolle als Izumi Konata in Lucky Star